Родился 4 декабря 1901 года в Самаре в семье управляющего мукомольной фирмой. Окончив шесть классов гимназии, Николай Симонов в 1918 году поступил на вечернее отделение Самарской художественно-промышленной школы, а затем отправился в Петроград, чтобы поступить в Академию художеств. В 1919-1922 годах учился в Академии художеств в Петрограде. Чтобы выжить в голодном Петрограде и закончить учёбу, подрабатывал грузчиком. В 1924 году закончил Ленинградский институт искусств (класс профессора Вивьена). В 1924 и с 1933 года — актёр Ленинградского театра драмы имени А.С. Пушкина (Александринский театр), в 1932-1933 годах — артист Куйбышевского театра имени Горького. Вершина творчества актёра — роль Петра I в одноимённом фильме. Однако успех Симонова в роли Петра создал особые трудности в его кинематографической жизни. Начался довольно резкий спад, связанный в значительной мере с тем, что ролей, которые в такой же степени отвечали бы его артистическим данным и внутренним возможностям, у него не оказалось. Народный артист СССР (1950). Герой Социалистического Труда (1971). Последней ролью Николая Симонова в кино стала роль полицейского комиссара Берлаха в телефильме "Последнее дело комиссара Берлаха" (1972). В конце фильма Берлах умирает от рака. Снимаясь в этой картине, актёр не знал, что эта же болезнь подкрадывается и к нему. 24 декабря 1972 года Николай Симонов в последний раз вышел на сцену в спектакле "Перед заходом солнца". Ушёл из жизни в 2 часа ночи 20 апреля 1973 года в Ленинграде. Похоронили народного артиста на Литераторских мостках Волковского кладбища, у северной стены Воскресенской церкви, совсем недалеко от его учителей — А.А. Рылова и Л.С. Вивьена. В 1980 году на могиле актёра установили памятник — бронзовый бюст на постаменте.